À la télévision il apparaît dans Summerhill (2008), Inspecteur Lewis (2009) et dans la dernière saison de Skins (2013).En 2009, Alexander tourne dans Bright star sous la direction de Jane Campion, où il campe le jeune frère malade de John Keats interprété par Ben Whishaw, puis dans Enter the void de Gaspar Noé. Parmi ses films les plus récents figure Un week-end à Paris. On le retrouve également dans Les grandes espérances de Mike Newell aux côtés de Holliday Grainger, Ralph Fiennes et Helena Bonham Carter.Au théâtre, il a joué face à Ben Whishaw et Judi Dench dans Peter et Alice (2013) de John Logan. Olly Alexander est également le chanteur du groupe Years & Years.
